Die Barbarossahöhle bei Rottleben ist mit einer Gesamtfläche von etwa 13.000 m² die größte touristisch erschlossene Anhydrit-Gips-Höhle Europas. Zugleich ist sie die einzige touristisch erschlossene und technisch gesicherte Höhle des Kyffhäusergebirges. Ihr Alter beläuft sich auf ca. 200.000 Jahre. Speläogenetisch handelt es sich bei der Barbarossahöhle um eine endogene Schichtgrenzhöhle des seltenen Wimmelburger Typus. Das Höhlenmuttergestein besteht aus Sedimenten, die vor etwa 250 Millionen Jahren (Zechstein) entstanden sind.
Die Barbarossahöhle hat sich durch Auslaugung aus einer Klufthöhle entwickelt. Dabei drang vom Süden her Wasser des Thaleber Baches an Klüften und Spalten in das Gipsmassiv ein und löste das Gestein langsam auf. Auf diese Weise entstanden mit der Zeit an der Grenzschicht zwischen Anhydrit und darunter liegendem Zechsteinkalk weit gespannte, flache Hohlräume (Schlotten), in denen sich ein gleichmäßiger Wasserspiegel bildete. Durch die Zufuhr von frischem Wasser wurden die Schlotten horizontal auf Höhe des Wasserspiegels weiter ausgelaugt. Mit den zunehmenden Spannweiten der Höhlen und den Druck des darüber liegenden Gebirges kam es zum Deckenverbruch oder zum Durchbruch bis zur Erdoberfläche (Erdfall Teufelsgrube neben der Falkenburgruine), wobei die Verbruchmassen zum Teil wieder vom Wasser aufgelöst wurden. An den Abbruchstellen kann man die Struktur des Gesteins gut erkennen: der Gips ist durch feine Tonschichten, die meistens gewellt oder gefaltet sind, leicht gebändert (Schlangengips). Die Ursache für diese Faltung ist durch den wirkenden Gebirgsdruck und die Wasseraufnahme des Anhydrits und damit der Umwandlung zu Gips (Volumenzunahme des Gesteins um bis zu 60 %) zu suchen. Ähnliche Ursachen führten zum Ablösen dünner Gesteinsschichten, die wie Felle von der Höhlendecke herabhängen, was besonders eindrucksvoll in der sog. Gerberei beobachtet werden kann. Weiterhin sind an den Verbruchstellen oft leuchtend weiße Kugeln aus reinem Gips (sog. Alabasteraugen) oder glitzernde Gipskristalle (Marienglas) zu beobachten.
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