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Im August 1860 hatte der Unternehmer von Born aus Dortmund begonnen, unterhalb der Ruine der Falkenburg und direkt an der alten Straße von Steinthaleben nach Bad Frankenhausen einen Stollen vortreiben zu lassen. Die Grube sollte das Kupferschieferflöz aufschließen, das im Kyffhäuser schon mehrfach abgebaut worden war. Die Arbeiten standen unter der Leitung von Grubeninspektor Klett aus Frankenhausen und Schichtmeister Leonhardt aus Udersleben. Gemeinsam mit dem Steiger Rödiger aus Könitz bei Saalfeld waren drei Bergleute aus Steinthaleben unter Tage beschäftigt, die vorher auf dem Braunkohlenschacht bei Bendeleben gearbeitet hatten: Christian Nachtweide, August Schumann und der wenige Jahre später, am 19. August 1869 in der Höhle tödlich verunglückte Heinrich Vollrodt. Diese genannten Bergleute sind als die eigentlichen Endecker der Barbarossahöhle anzusehen.
In einem Schreiben an das Bergamt berichten die erwähnten Herren, dass am 20. Dezember 1865”‘ein großer hohler Raum - eine Schlotte - angefahren” worden sei.
Die Entdeckung der Höhle unterbrach vorerst die weitere Suche nach Kupferschiefer. Bereits am 07. Januar 1866 unternahm der Arbeiterverein Frankenhausen einen Höhlenbesuch. Am 31.01.1866 erließ das Fürstlich Schwarzburgische Bergamt zu Könitz eine Verordnung, die das Betreten und den regulären Betrieb als Schauhöhle regelte. Der Eintritt wurde auf fünf Silbergroschen festgesetzt.
1869 wurde ausgehend vom nördlichsten Höhlenraum (“Wolkenhimmel”) die weitere Suche nach Kupferschiefer fortgesetzt. Diese Strecke wird als Betriebsstollen oder Mutungsstollen (75 m Stollenlänge) bezeichnet, der das Flöz nach 30 m Vortrieb erreichte. Der Kupferschieferbergbau wurde in der Höhle jedoch bereits 1873 praktisch eingestellt. Ab diesem Zeitpunkt wurde die Höhle ausschließlich als Schauhöhle genutzt.
Im Zusammenhang mit der verkehrstechnischen Erschließung der Region und dem Bau des Kaiser-Wilhelm-Denkmals auf dem Kyffhäuser wurde durch die Grundeigentümer und die Bergwerkseigentümer ein langwieriger Rechtsstreit um die Nutzungsrechte der Höhle geführt, der 1891 in Jena in dritter Instanz durch Reichsgerichtsurteil entschieden wurde. Die Rechte des Schauhöhlenbetreibers wurden dem Grundeigentümer, Freiherrn Otto von Rüxleben aus Rottleben zugesprochen. Der Falkenburger Stollen verblieb jedoch im Eigentum des Bergwerkes. Dadurch war es notwendig, dass sich der Höhleneigentümer einen eigenen Zugang verschaffen musste. Aus diesem Grunde wurde der 160 m lange Eingangsstollen von November 1898 bis April 1899 vorgetrieben. Der Falkenburger Stollen wurde höhlenseitig durch eine Mauer verschlossen.
1895 erhielt die Höhle ihre erste elektrische Beleuchtung, die durch die Firma Siemens & Halske installiert wurde. Die Führungen erfolgten als Rundkurs wie im nachfolgenden Höhlenplan von 1913 dargestellt:
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